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提高PE與PP板卷材表面粘接性能的途徑

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提高PE與PP板卷材表面粘接性能的途徑

發布日期:2017-05-21 作者: 點擊:


    聚乙烯(PE板)和聚丙烯(PP板)性能優良,成本低,故其薄膜、片材及各種注射成型制品被廣泛應用于各行各業中。很多情況下,這些制品還需經過粘接、電鍍、涂飾、印刷等二次加工。金屬/塑料/金屬復合層板的出現及其對于轎車、航空航天器、電子裝備輕量化和隔熱、吸震減振等功能要求的重要意義,提出了如何獲得表面極性高、粘接性能好的PE和PP板卷材的問題,以保證金屬板料與塑料板卷材間具有足夠的粘接強度。

  1 PE和PP板卷材表面改性處理的目的。已經知道,粘接界面上的作用力有三類:一為靜力,如機械嚙合作用和摩擦作用所產生的力;二為粘接界面上分子間作用力,當粘接劑與被粘材料接近到0.3-0.5nm時,將由色散、偶極和氫鍵等作用產生范德華力;三為化學鍵力,當粘接劑與被粘材料接近到0.1-0.3nm時,發生化學反應形成化學鍵,而且粘接強度抵抗介質腐蝕的能力主要取決于化學鍵力。而對于PE與PP材料,它們具有以下特點。

  (1)PE和PP僅由碳氫原子組成,是非極性或弱極性高分子材料。

  (2)表面能低,臨界表面張力只有約31×10-3N/m。

  (3)結晶度高,化學穩定性較好。而且常用的成型加工方法都會導致表面層分子定向排列,增加分子的結晶度。因此,各類粘接劑等作用于其表面時難以發生高分子鏈和鏈段的擴散與纏結,從而不能形成較強的粘接力。

  (4)PE與PP本身含有低相對分子質量組分,而且在加工過程中還加入了各種添加劑。在成型過程中,這些小相對分子質量物質將向表面匯聚,再加上環境污染,將形成強度低的弱邊界層。因此,根據粘接力的產生以及PE與PP的特點,對其進行改性處理的主要目的是:

  (1)使PE與PP帶上極性基團而使板卷材表面極性化。這有三方面的作用,一是表面活性和表面能提高,二是增加了因極性基團的引入而產生的分子間偶極作用力,三是增加了粘接劑與引入的極性基團在粘接界面上形成化學鍵的可能性。

  (2)提高表面能。這主要是由于表面能極性分量的增加,改善了粘接劑與PE和PP表面的潤濕性,為粘接界面上分子間緊密接近而獲得最大的分子間作用力和化學作用力創造了條件。同時排除了PE與PP表面吸附的氣體,減少了粘接界面上的空隙率,為獲得最大的機械嚙合作用提供了條件。

  (3)除去表面的弱邊界層,使表面能增加,也避免了粘接后力學性能差的弱邊界層的影響。

  (4)提高表面粗糙度。增強了粘接界面上的機械嚙合作用,同時為粘接界面上分子間物理作用和化學作用提供了更大的面積。

  2 改性處理方法、基本原理及改性后的粘接特性為了獲得表面極性高、粘接性能好的PE和PP板卷材,可以采用兩種途徑:一是對PE和PP板卷材進行表面處理,在其表面層形成極性基團或極性單體;二是先將高極性的PE、PP接枝物或高分子表面改性劑與PE、PP混合,再用擠出等方法制造板卷材。

  2.1 對PE和PP板卷材表面的改性處理及其粘接性能

  2.1.1 表面化學處理 利用酸液對塑料表面分子進行強氧化作用,從而在其表面引入羧基、醛基、羰基等極性基團。其中最典型且效果最好的是硫酸-重鉻酸鹽處理液。Briggs等用硫酸-重鉻酸鉀液處理PE、PP膜后,表面O/C比增大近20倍以上,粘接強度大幅度提高。黃發榮等用硫酸-重鉻酸鉀液處理PE板表面后獲得了優良的粘接強度。表面形貌也發生變化,在PP的球晶面上,球晶之間不規整區域被優先腐蝕,形成10-15祄深的空穴;在片晶面上,中間區受酸蝕,形成5-20祄深的縫穴;對LDPE和HDPE處理后,表面形成細密的粗糙形態。

  2.1.2 表面火焰處理 用可燃氣體的火焰瞬時高溫燃燒塑料表面,由于高溫火焰是一種等離子體,火焰中含有激發態的O、NO、NH、OH和CN等自由基、離子、中子等,通過對塑料表面的脫氫和氧化反應而在表面生成羧基、羥基、羰基等含氧極性基團和不飽和雙鍵。表面由非極性轉變為極性,表面能因此而提高。對于PE與PP,表面能分別提高到50mJ/m2和43.8mJ/m2。同時表面的弱邊界層被除去,表面也被粗化。黃發榮等用火焰處理PE板表面后獲得了優良的粘接強度。

  2.1.3 表面熱氣體氰化 空氣、氧氣、臭氧等氣體和PE、PP表面在熱狀態下進行氧化反應,可使其表面生成羰基、羧基等極性基團,從而改善表面潤濕性與粘接性。用臭氧對熱LDPE片進行處理后,與鋁片的粘接強度很好。

  2.1.4 表面低溫等離子體處理 利用電暈、輝光等放電裝置產生含有電子、離子、自由基等電離氣體粒子的低溫等離子體處理PE、PP表面。由于等離子體中絕大部分粒子的能量高于聚合物中常見化學鍵的鍵能,因此,當等離子體粒子撞擊PE、PP表面時具有足夠的能量引發塑料表面一定深度內各種化學鍵斷裂或重新組合。當采用非反應性等離子體的氫氣、惰性氣體粒子時,它們只將能量轉移給表層分子,使它活化生成鏈自由基,自由基進而相互反應生成表面交聯層。表面潤濕性、反應性得到改善,弱邊界層被強化,如氬等離子體處理PE后表面能達68.9mJ/m2。當采用反應性等離子體時,它們將與表面發生氧化、氮化等反應,在表面生成大量的活性基團。氧等離子體是這一類型的代表,它在塑料表面引入大量的含氧基團,如羧基、羰基、羥基等,改善了表面化學活性,而且表面因氧化分解被刻蝕。Occhiello等用氧等離子體處理PP表面后,表面潤濕性提高。Novak等電暈處理等規PP表面后,表面能提高30%,粘接性提高。

  2.1.5 表面輻照處理 利用一定強度的紫外線、γ射線、電子束、X射線等照射空氣、氯氣或SO2等氣氛中的PE、PP表面,可以引起表面的氧化反應或交聯反應,從而提高表面潤濕性和粘接性。Novak等用紫外線照射磷酰氯氣氛中的等規PP表面后,表面能極性分量由0.16mJ/m2增大到16.8mJ/m2,表面能提高53%。

  2.1.6 表面接核極性單體 通過前述方法能夠在PE、PP表面引入含氧、氮等的低分子極性基團。但處理后的表面存放在空氣中時,因含氧基團分解和極性基團朝內重排,表面能極性分量下降而使表面能下降,粘接性下降。而通過接枝方法引入的極性單體則是高分子,且以共價鍵與基體表面結合。常用的極性單體有:馬來酸酐(MAH)、甲基丙烯酸縮水甘油酯(GMA)、甲基丙烯酸(MAA)、丙烯酸(AA)、馬來酸二丁酯(DBM)、丙烯酸酯、丙烯腈、丙烯酰胺等。為此,需借助輻照處理、低溫等離子體處理、化學處理等外部能量的作用使非極性的板卷材表面生成活性反應中心。根據表面活性自由基生成機理,可有以下三種途徑在表面接枝極性單體:

  (1)在氣相、液相或固相單體與板卷材共存下,通過化學或輻照、等離子體處理使表面活化,并與單體反應生成表面接枝共聚物。

  (2)對板卷材表面進行活化生成自由基,再與氣相或液相單體直接接觸反應,生成表面接枝共聚物。

  (3)對板卷材表面進行活化處理后接觸空氣生成過氧化物,然后在液態單體中由過氧化物引發接枝聚合。賈曙等將LDPE片材浸在丙烯酸水溶液中,通過鈷源共輻照使片材表面接枝丙烯酸單體,從而大大改善了PE片材表面粘接性能。Yamada等將經過光敏劑處理的PE板浸入甲基丙烯酸MAA的水溶液中,在氮氣氛下用高壓水銀燈照射后,接枝了MAA的PE板表面的潤濕性和粘接性大幅度提高。Novak等在氧氣中電暈處理等規PP表面,再在氮氣氛中對其表面接枝丙烯酰胺后,表面能比未處理的高47%,且優于電暈處理的。

  2.1.7 表面涂覆處理 通過溶液或熔融方式將含極性基團的熱塑性物質涂覆在塑料表面,如用氯化等規聚丙烯在PP表面涂覆一層薄膜后,其與其它材料的熱壓粘接強度很好。為了進一步提高涂覆層與PP的粘附力,童身毅等先在等規PP上接枝MAH,然后對其氯化,接枝極性基團和氯增大了涂覆層的極性和粘接性。Yang等在PP和LDPE表面涂覆一層三苯膦或乙酰丙酮鈷后,粘接強度超過PE、PP自身的強度,而且粘接強度的耐久性好。

  2.2 對PE和PP原材料的改性處理及其粘接性能

  2.2.1 固相接枝極性單體 陳國華等以水-甲苯為介質在過氧化二苯甲酰(BPO)引發下對PE固相接技甲基丙烯酸甲酯,接枝物與鋁箔的熱壓粘合強度大幅度上升。劉才林等用徐僖等研制的磨盤形力化學反應器在室溫下對一定配比的PP和MAH輾磨,PP在應力作用下發生力化學降解生成大分子自由基,從而引發馬來酸酐在PP上接枝,制得PP-g-MAH共聚物。這一方法不需要引發劑、溶劑,為PP固相接校改性提供了新途徑。

  2.2.2 熔融接枝極性單體 高分子材料在熔融狀態下受到高溫、高壓、絕氧、高剪切速率作用,將產生高分子鏈斷裂而生成自由基。這為PE與PP接枝極性單體提供了途徑,如密煉機和螺桿式擠出機熔融接枝。其中,熔融擠出接枝尤為適合工業化生產。它是將PE或PP與一定比例的極性單體、引發劑混和均勻后送入擠出機中,通過熔化、混合、接枝反應、成型過程制備極性化的PE或PP。常用的引發劑有過氧化二異丙苯(DCP)、過氧化二特丁烷(DT-BP)等。程為莊等分別將丙烯酸、順丁烯二酸酐、順丁烯二酸、順丁烯二酸鈉、丙烯酸羥丙酯、甲基丙烯酸環氧丙酯熔融擠出接枝到LDPE上。接枝PE與鋁箔熱壓粘合后的剝離強度比未接枝的增加了1-3倍。張汝義將MAH接枝到LDPE上,接枝物與鋼的剝離強度和剪切強度比未接枝的提高10倍以上。徐衛兵將MAH熔融擠出接枝到PP上,接枝產物與鋁片粘接后的剪切強度可達9MPa。Lin等將密煉機熔融接枝的PP-g-MAH制成薄片,與鋼粘接時形成化學鍵;對薄片水解處理后,與鋼的粘接強度進一步提高。Bongiovanni等將熔融擠出接技的PE-(g-MAH制成膜片,與鋼等材料的粘接強度高于氧等離子體處理的PE表面。

  在單一單體熔融接枝PP的過程中,由于叔碳大分子自由基的 b 斷裂引起鏈斷裂反應,導致PP降解,接枝率低。為此,開展了雙單體熔融接枝制備高極性PP和PE的研究。如熔融擠出接枝制備PP-g-(GMA-St)、PP-g-(MMA-St)、PP-g-(HEMA-St),接枝物的羰基峰與未加St的相比明顯增大。加入少量的St后,St優先接枝到PP上形成穩定的苯乙烯基大分子自由基,然后再與GMA、MMA或HEMA反應,其反應速率遠大于GMA、MMA或HEMA


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